Die Sammlung umfasst heute einen Bestand von ca. 40.000 Bilddokumenten und Objekten zur Geschichte und Kulturgeschichte Schleswig-Holsteins vom späten Mittelalter bis zur Gegenwart. Sie zeigt sich als ein breitgefächerter Fundus an Bildquellen: Gemälde, Aquarelle, Handzeichnungen, Druckgraphik, Fotografien, plastische Werke, Modelle, Bildpostkarten, Numismatika, deren Grundstock die bedeutende Münzen- und Medaillensammlung Christian Langes bildet, und Militaria wie z.B. Uniformen, Waffen oder Fahnen aus den Tagen der „Erhebung“ und des Krieges von 1864.
Anfangs lagen die Schwerpunkte auf den Sammlungsgebieten Portrait, Ereignisbild und Ortsansicht. Sie geben der Sammlung noch heute ein deutliches Profil. Diese traditionellen Bereiche mit traditionellen künstlerischen Medien wurden im Laufe der Jahrzehnte um neuere Sammlungsfelder mit modernen Bildmedien, u.a. historische Bildpostkarten oder dokumentarische und künstlerische Fotografie, erweitert.
Die Portraitsammlung ist hierzulande die größte, stetig ergänzte und am breitesten angelegte Bildnisgalerie. Von Portraitkupfern der Rantzau-Zeit, großen barocken Herrscherbildern, bürgerlichen Portaits des Biedermeiers bis hin zu fotografischen Aufnahmen unserer Tage zeugt diese „Landesgalerie“ verdienter, auch umstrittener Persönlichkeiten aus Ritterschaft, Gesellschaft, Politik, Wirtschaft, Wissenschaft, Kunst und Literatur von Geschichte und Geistesleben Schleswig-Holsteins.
Die reiche Sammlung historischer Ereignisbilder hat seit der Gründung ein besonderes Gewicht. Sie besteht aus überwiegend graphischen und fotografischen Bildquellen zu „Events“ aus Marine, Militär, Politik, Gesellschaft, Arbeitsleben, Verkehr und Industrie, aus Kunst und Wissenschaft. Etliche Beispiele der Historienmalerei ergänzen den Bestand. Nahezu lückenlos ist das Geschehen der Schleswig-Holsteinischen Erhebung bildlich dokumentiert, oftmals in propagandistischen Darstellungen wie z.B. die Explosion des dänischen Linienschiffs „Christian VIII.“ am 5. April 1849 vor Eckernförde oder das „Gefecht bei Bau (Bov)“ am 9. April 1848, in dem die schleswig-holsteinische Armee eine empfindliche Niederlage erlitt. Die zur Strandwache auf der Insel Fehmarn abkommandierte und somit für Kampfhandlungen unschädlich gemachte Künstler-Freischar mit C.C. Magnussen und D.C. Blunck zeigt ein prominentes Ölgemälde von 1850, eine Replik des Originals von Detlev Conrad Blunck. Ebenso umfangreich und bedeutend ist der Fundus an Bildern zum Krieg von 1864. Neben den unzähligen graphischen Darstellungen und Illustrationen gibt es eine Reihe herausragender, großer Ölgemälde in der Sammlung. Darunter ist die 1865 datierte und 187,5 x 252,5 cm messende Leinwand des Berliner Schlachten- und Militärmalers Fritz Schulz das größte Historiengemälde; es zeigt die Erstürmung der Düppeler Schanze V. Die Erinnerungskultur an diese beiden historischen Ereignisse im Lande manifestiert sich in kolossalen Gemälden: Die Proklamation der Provisorischen Regierung am 24. März 1848, gemalt von Hans Olde d.Ä. und Julius Fürst und das Triptychon Sturm auf Düppel von Ludwig Dettmann (Gesamtlänge knapp 10 Meter), geschaffen jeweils zum 50jährigen Gedenken an die Auseinandersetzungen um das ehemalige Herzogtum Schleswig.
Das dritte, von Anfang an ausgeprägte Sammelgebiet erfasst topographische Darstellungen, Veduten, Ortsansichten und Landschaftsbilder schleswig-holsteinischer Orte und Regionen, Panoramen wie Ausschnitte. Auch sie zeigen die ganze Spanne künstlerischer Techniken, von traditionellen Medien wie Zeichnung, Aquarell, Ölbild und Druckgraphik bis zu modernen Massenmedien wie Foto und Bildpostkarte. Kaum eine andere Bildgattung veranschaulicht Wandel und Entwicklung von Stadt, Land und Leuten in Schleswig-Holstein deutlicher als das Ansichtengenre. Viele Landschaftsgemälde und Landschaftszeichnungen hiesiger Künstler und Künstlerinnen von Rang und Namen in der Kunstgeschichte des Landes sind hier gesammelt worden, die fraglos die Sammlung über ihre historische Relevanz hinaus auch als Pflegestätte hiesiger Kunst ausrichten. Davon zeugen schleswig-holsteinische Landschaftsgemälde etwa von Berend Goos, Ernst Wolperding, Louis Gurlitt, Hans Peter Feddersen d.J., Hans Olde d.Ä., Fritz Stoltenberg, Willi Langbein und Ernst Wöhlk, von Herta M. Lehment, Walther Kunau, Uwe Bangert und Michael Arp.
Und noch Weiteres hält die Sammlung bereit: Münzen, Medaillen, Notgeld, Modelle, Dioramen, Künstlerbücher und plastische Arbeiten. Es ist vor allem die Münzsammlung von Christian Lange, die der gebürtige Schleswig-Holsteiner und in Berlin zu Erfolg und Vermögen gelangte Ingenieur 1907 und 1910/11 mitsamt einem gedruckten Katalog der Historischen Landeshalle schenkte. Die insgesamt 2435 Stück hoben den Bestand schlagartig auf ein hohes Niveau. Er zeigt Münzen und Medaillen der Könige, der Gottorfer und der Sonderburger Herzöge. Die in Gold und Silber geprägte Historiographie Schleswig-Holsteins erfuhr 1983 mit dem Erwerb von 80 Medaillen aus der Regierungszeit der dänischen Könige des 17. bis 19. Jahrhunderts eine bedeutende Erweiterung.
Ein Beispiel ist das Majestätssiegel des Königs Friedrich III. (1648–1670) von Jeremias Hercules; Vorderseite: Friedrich III. im Herrscherornat auf einem Löwenthron. Die Umschriften zählen seine Herrschaftsgebiete auf. Rückseite: Dänisches Wappen mit Krone auf dem Danebrog-Kreuz, umgeben von vielen anderen Wappen.
„Aufgrund der Dichte ihrer Bestände darf die Landesgeschichtliche Sammlung den Anspruch erheben, die Aufgaben eines historischen Museums des Landes Schleswig-Holstein für die Jahrhunderte zwischen dem Ende des Mittelalters und dem Siegeszug der Technik und der Industrie zu erfüllen. Sie hat dabei den Vorteil, zugleich auch auf die Bücher, Zeitungen, Karten, Handschriften und Musikalien der übrigen Abteilungen der Landesbibliothek zurückgreifen zu können“, wie der ehemalige Direktor der Schleswig-Holsteinischen Landesbibliothek Dieter Lohmeier Charakter und Vorzüge der Sammlung zusammenfasst. Mit der dann unter den nachfolgenden Direktoren Jens Ahlers (2005–2019) und Martin Lätzel (seit 2019) laufenden Digitalisierung der Bestände der Landesgeschichtlichen Sammlung wird ihr Bildpotential auf moderner medialer Ebene erschlossen.
